poder universal

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 2260 (2023) Citar este artículo

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Se utilizó espectroscopía en el dominio del tiempo (TDS, THz-TDS) de terahercios (THz) para medir las propiedades ópticas de THz, es decir, índices de refracción y coeficientes de absorción, de las familias de vidrios de borosilicato, telurito y calcogenuro. Observamos que las propiedades ópticas de THz dependen de las composiciones del vidrio. Los índices de refracción THz registraron una tendencia creciente desde las familias de vidrio de borosilicato a calcogenuro y telurito. Nuestros resultados demuestran la capacidad de seleccionar una familia, un sistema y una composición de vidrio para apuntar a las propiedades ópticas de THz para su uso potencial en aplicaciones ópticas y fotónicas de THz. Informamos los parámetros de ajuste K y β para el modelo de ley de potencia utilizado para describir estas propiedades y mostramos cómo se puede aplicar universalmente a varias familias de vidrio.

Los vidrios se pueden utilizar como diversos componentes ópticos pasivos y activos, por ejemplo, guías de ondas, ventanas, lentes, etc., en frecuencias de THz debido a la capacidad de adaptar, personalizar y controlar las propiedades ópticas, incluido el índice de refracción alto o bajo y la dispersión reducida. y coeficiente de absorción, que se pueden seleccionar para cualquier aplicación deseada. El conocimiento de los índices de refracción de THz y los coeficientes de absorción en el ancho de banda de THz para numerosas familias de vidrio refuerza las posibilidades de uso de vidrios en este rango de frecuencia para diversas aplicaciones que abarcan amplias áreas de la óptica y la fotónica de THz, específicamente enfocadas en sistemas de comunicación1, seguridad y defensa2. y diagnóstico médico3.

Las aplicaciones de THz incluyen control de calidad y examen en diversos campos, incluida la producción industrial de alimentos, el transporte de materiales envasados, la inspección de obras de arte, la inspección y examen de obleas semiconductoras, el análisis de humedad para la agricultura y las industrias papelera, automotriz y farmacéutica4,5,6 ,7,8. Las imágenes de reflexión de THz se utilizan en el diagnóstico biomédico de enfermedades, ya que la radiación de THz tiene una penetración limitada en el tejido vivo y puede usarse para la identificación cercana a la superficie de tejidos cancerosos, por ejemplo, cáncer de piel y de mama, debido a la firma única de THz1,3,9. Por ejemplo, la industria farmacéutica utiliza la espectroscopia de THz para una variedad de usos especializados que incluyen la caracterización analítica, la identificación de materiales y el estudio de sistemas de administración de fármacos. Se ha utilizado específicamente para determinar el grado de cristalinidad, espesor del recubrimiento, uniformidad, rugosidad, porosidad y defectos, por ejemplo, grietas y delaminación, observados en los recubrimientos de tabletas10,11,12,13.

Naftaly et al.14,15,16, Kang et al.17 y Ravagli et al.18 han informado sobre las propiedades ópticas y dieléctricas de THz de vidrios de silicato selectos disponibles comercialmente, incluidos cuarzo fundido policristalino, sílice fundida amorfa y vidrios de silicato de B. 270® (vidrio de corona de cal sodada modificado), BK7® (vidrio de borosilicato), Pyrex® (vidrio de borosilicato), N-Zk7® (vidrio de corona de zinc), serie SF® (vidrio de pedernal denso) y SK10® (vidrio de bario denso). vidrio corona). Los vidrios de borosilicato, telurito y calcogenuro se definen como familias de vidrios con óxido, óxido sin silicato y sin óxido que contienen silicato, respectivamente. Diferentes familias de vidrio tienen composiciones, estructuras (por ejemplo, unidades estructurales, conectividad y redes) muy diferentes, y propiedades resultantes (por ejemplo, índices de refracción THz y coeficientes de absorción). Storm et al.19,20 y Schlomann21 analizaron los coeficientes de absorción de THz utilizando un modelo de ley de potencia, \(n\left(\nu \right)\alpha \left(\nu \right)={K\left(h\nu \right)}^{\beta }\) o la forma simplificada de \(n\alpha ={K\times f}^{\beta }\), donde \(n\left(\nu \right)\) es el índice de refracción dependiente de la frecuencia, \(\alpha \left(\nu \right)\) es el coeficiente de absorción dependiente de la frecuencia, K está determinado por las propiedades del material y β es una constante que depende de la composición del vidrio. K se define como \(K=\frac{{{e}^{*}}^{2}N{k}^{2}}{{\mathrm{\hbar }}^{2}\rho c{ V}_{D}^{3}}\), donde \(N\) es la densidad de las fluctuaciones de carga de amplitud (\({e}^{*}\)), k es el factor de corrección del campo local ( n2 + 2)/3, \(\mathrm{\hbar }\) es la constante de Planck reducida, \(\rho\) es la densidad de masa, \(c\) es la velocidad de la luz en el vacío y VD es la velocidad de Debye del sonido. K aumenta aproximadamente con la cuarta potencia del índice de refracción. Storm et al.19,20 revisaron los parámetros de absorción del infrarrojo lejano en THz para vidrios seleccionados, incluidos SiO2, B2O3, GeO2, As2S3, Se, As2Se3, entre otras composiciones, donde se encontró que los parámetros β eran ~ 2.

Naftaly et al.14,15,16 han revisado el modelo de ley de potencias, determinando los parámetros K y β para todos los vidrios estudiados. En general, se encontró que el parámetro β era ~ 2, con β aumentando hasta ~ 2,8 en función de la composición del vidrio y la introducción de componentes más polarizables. Kang et al.17 y Ravagli et al.18 ampliaron aún más las propiedades ópticas y dieléctricas de los vidrios en THz centrándose en la familia de vidrios calcogenuros en términos de la ley de potencia y los parámetros K y β informados. Los vidrios Ge–As–S, Ge–Ga–Se, Ge–As–Ga–Se y Ge–Sb–Se tuvieron un parámetro β de ~ 2, lo que concuerda con los estudios de vidrio de silicato, mientras que La–Ga–S, La– Los vidrios Ga – S – Se y Ge – As – Se informaron un parámetro β relativamente alto de ~ 3, atribuido a un mayor número de coordinación de La.

Hemos realizado estudios estructurales en profundidad para las tres familias de vidrio, al mismo tiempo que informamos índices de refracción de THz en todo el ancho de banda de THz medido, lo que en última instancia resultó en relaciones de propiedad estructura-THz para las familias de vidrio de borosilicato, telurito y calcogenuro. Sugerimos a los lectores revisar nuestros trabajos anteriores sobre la relación de propiedad estructura-THz, es decir, un estudio estructural y de THz en profundidad, de cada familia de vidrio22,23,24. THz-TDS se ha utilizado para estudiar el índice de refracción y el coeficiente de absorción en frecuencias de THz de composiciones seleccionadas dentro de varias familias de vidrio y cómo se puede utilizar en la ciencia e ingeniería del vidrio como técnica de caracterización no destructiva25.

Ampliamos las propiedades ópticas y dieléctricas de los vidrios en THz y analizamos, por primera vez, los resultados utilizando la ley de potencia para obtener los parámetros K y β para incluir familias de vidrios con óxidos que contienen silicatos, óxidos sin silicatos y sin óxidos. Presentamos nuestras nuevas propiedades ópticas de THz y observaciones e interpretaciones de la ley de potencia. Nuestro objetivo es evaluar y validar la ley de potencia para tres familias de vidrio diferentes para determinar la universalidad de la aplicación de la ley y revelar nueva ciencia en términos de la validez de la ley de potencia universal.

Se produjeron vidrios de borosilicato, telurito y calcogenuro, cuyas composiciones se muestran en la Tabla 1 y se analizan en detalle en otro lugar22,23,24. Se han llevado a cabo estudios estructurales para proporcionar una descripción completa de la estructura de cada sistema de vidrio mediante espectroscopia Raman y espectroscopias adicionales, vistas en trabajos anteriores22,23,24. Se seleccionó el sistema de vidrio de borosilicato de sodio dentro de la familia de vidrio de borosilicato, estudiando finalmente dos series de líneas de unión, NaBSi y BNaSi, estudiando la sustitución de SiO2 por B2O3 con Na2O constante al 20% mol y SiO2 por Na2O con B2O3 constante al 20% mol. , respectivamente. Dentro de la familia de vidrio de telurito, se examinaron los sistemas de vidrio de telurito de tungsteno de sodio (NWT) y de telurito de tungsteno de lantano (LWT). Ambos sistemas tenían el contenido del modificador de red, por ejemplo, Na2O y La2O3, mantenido constante mientras se reemplazaba un formador de red por otro formador de red, por ejemplo, TeO2 por WO3. Dentro de la familia del vidrio calcogenuro sin óxido, el selenio vítreo (Se), el sulfuro de arsénico (As-S), el seleniuro de arsénico (As-Se), el seleniuro de germanio (Ge-Se) y el seleniuro de arsénico de germanio (Ge-As-Se). ) se estudiaron sistemas de vidrio.

Se utilizó un Teraview TPS Spectra 3000 (Teraview, Cambridge, Reino Unido) para la caracterización de THz-TDS. Se recogieron espectros de THz de 0,2 a 2,0 THz en condiciones ambientales en modo de transmisión, con un espectro de referencia recogido en condiciones de nitrógeno puro. La radiación THz se produjo utilizando un láser de Ti: Zafiro de modo bloqueado con una longitud de onda central de 800 nm, una tasa de repetición de 80 MHz y una duración de pulso de 100 fs. Cada muestra se escaneó en cinco ubicaciones diferentes y se promedió. Se recogieron 3000 exploraciones para cada espectro de THz con una resolución de 1,2 cm-1. La Figura 1 muestra la configuración experimental utilizada para las mediciones de THz-TDS, como se vio en nuestro trabajo anterior25.

(a) configuración experimental THz-TDS en la Universidad Alfred utilizada para las mediciones en este estudio y (b) soporte de muestra de configuración de transmisión, tomado de nuestro trabajo anterior25.

Determinamos los parámetros K y β trazando \(n\left(\nu \right)\alpha \left(\nu \right)\) en función de la frecuencia (THz) y luego ajustamos a la función de ley de potencia, \ (n\alpha ={K\times f}^{\beta }\). A una determinada frecuencia, el haz transmitido se vuelve indistinguible del ruido medido por el THz-TDS debido a la atenuación. Más allá de esta frecuencia, denominada frecuencia de corte, la baja relación señal-ruido dificulta la determinación precisa de las propiedades del material. Observamos distintas frecuencias de corte para cada familia de vidrio, lo que influye en el ancho de banda medido de las propiedades ópticas de THz.

La Figura 2 muestra un conjunto de datos sin procesar experimentales de THz-TDS y las propiedades ópticas obtenidas a partir de una medición estándar para una muestra de vidrio. Inicialmente se recoge un espectro de referencia en condiciones de nitrógeno puro, seguido de la muestra de vidrio. La amplitud de la señal se reduce debido a la absorción de la muestra y la fase se desplaza según el índice de refracción de la muestra, proporcionando información de composición. Una transformación de Fourier de la forma de onda en el dominio del tiempo da como resultado el dominio de la frecuencia. La frecuencia de corte se obtiene del dominio de frecuencia del campo eléctrico en THz utilizando el ruido de fondo. El coeficiente de absorción y el índice de refracción se obtienen directamente del conjunto de datos utilizando las amplitudes de los campos eléctricos y las fases relativas tanto de la referencia como de la muestra, respectivamente.

Conjunto de ejemplo de datos sin procesar de THz-TDS y propiedades ópticas resultantes de una muestra de vidrio. (a) forma de onda en el dominio del tiempo de THz, (b) espectro en el dominio de la frecuencia del campo eléctrico de THz, y (c) coeficiente de absorción y (d) espectros del índice de refracción de una muestra de vidrio a frecuencias de THz.

La Figura 3 muestra los (a) índices de refracción y (b) coeficientes de absorción de todos los vidrios estudiados. Estas propiedades revelan tendencias distintas en las tres familias de vidrio. Los índices de refracción y los coeficientes de absorción de THz miden un aumento de las familias de vidrio de borosilicato a calcogenuro y telurito. Esta tendencia confirma que las familias de vidrio que contienen componentes más polarizables con mayor polarizabilidad registran un mayor coeficiente de absorción e índice de refracción en todo el ancho de banda de THz. Los vidrios medidos seleccionados poseen interferencia óptica (oscilaciones o variabilidad) en el índice de refracción de THz y el coeficiente de absorción debido al efecto etalón a frecuencias bajas de THz, es decir, de 0,2 a 0,5 THz. Este comportamiento se explica debido al espesor de la muestra, donde el espesor reducido, por ejemplo, menos de 1 mm, es comparable a la longitud de onda de las ondas THz incidentes utilizadas en la medición THz-TDS. Este comportamiento no se observaría si el espesor de la muestra fuera superior a 1 mm. Recientemente, estudiamos la precisión y confiabilidad de nuestro instrumento comercial THz-TDS en la Universidad Alfred realizando mediciones en el Instituto Nacional de Estándares y Tecnología (NIST) utilizando un aparato THz-TDS personalizado24. Nuestro estudio confirma que los dos instrumentos distintos proporcionan resultados de propiedades ópticas de THz-TDS notablemente precisos y nos permite confiar en la capacidad de nuestro THz-TDS de la Universidad Alfred para medir resultados precisos.

THz (a) índices de refracción y (b) coeficientes de absorción de todos los vidrios. Las oscilaciones se deben al efecto etalon como se analizó anteriormente.

La familia de vidrio de borosilicato tiene las propiedades ópticas de THz más bajas registradas, ya que estos vidrios no contienen altas concentraciones de componentes polarizables. Sin embargo, observamos un rango bastante significativo en los índices de refracción y coeficientes de absorción dentro del sistema de vidrio de borosilicato. Atribuimos la variabilidad en los índices de refracción a la red de vidrio y las unidades estructurales. Las redes de borosilicato polimerizado y despolimerizado sin y con formación de átomos de oxígeno que no forman puentes, asociadas con tetraedros de silicato de SiO4, son probablemente una explicación para las diferencias en los índices de refracción más bajos y más altos, respectivamente.

La familia de vidrios de calcogenuro y numerosos sistemas poseen propiedades ópticas generales de THz aumentadas, lo que sirve como punto medio para las familias estudiadas, al tiempo que poseen un ancho de banda de THz aumentado. Los sistemas de vidrio de calcogenuro específicos y la composición elemental y los constituyentes permiten una amplia gama de propiedades ópticas de THz. Es importante señalar que existe una superposición en los índices de refracción de THz de las familias de vidrio de calcogenuro y borosilicato, lo que sugiere el uso de cualquiera de las familias de vidrio para lograr las propiedades ópticas de THz deseadas para aplicaciones potenciales. Se demuestra que los vidrios de calcogenuro poseen la capacidad de extenderse a índices de refracción más altos que los observados en vidrios de borosilicato, ampliando la disponibilidad de propiedades ópticas de THz.

Los índices de refracción y coeficientes de absorción de THz más altos se miden en la familia del vidrio de telurito debido a la mayor concentración de componentes polarizables en forma de WO3 y TeO2. Hay un claro aumento en las propiedades ópticas de THz para los vidrios de telurito, al mismo tiempo que poseen una amplia gama de propiedades medidas, es decir, índices de refracción de 3,5 a 4,75, en comparación con los vidrios de borosilicato y calcogenuro.

La Figura 4 muestra el coeficiente de absorción de 0,5 THz y la correlación del índice de refracción para todos los vidrios estudiados. Se observan tendencias amplias en las propiedades ópticas de THz dentro de cada familia de vidrio, lo que muestra las variaciones de las propiedades de THz que se pueden lograr ajustando la composición de un sistema de vidrio. Nuestros datos muestran cómo se pueden lograr las propiedades ópticas de THz deseadas mediante la selección de una familia, un sistema y una composición de vidrio. Esta correlación permite una amplia selección de valores de índice de refracción y coeficiente de absorción de THz entre los tres sistemas estudiados. Esta correlación es valiosa para predecir y diseñar composiciones de vidrio para aplicaciones ópticas en la región de THz.

Coeficiente de absorción de 0,5 THz y correlación del índice de refracción.

La Figura 5 muestra el producto del índice de refracción THz y el coeficiente de absorción, \(n\left(\nu \right)\alpha \left(\nu \right)\), en función de la frecuencia (THz) para todos los vidrios estudiados. , donde la función de ley de potencia se ajustó a nuestros datos experimentales para determinar los parámetros K y β. Se observan tendencias distintas que dependen de la familia de vidrio para el producto del índice de refracción y el coeficiente de absorción, siguiendo las mismas tendencias observadas con índices de refracción y coeficientes de absorción de THz individuales informados anteriormente. Se observan propiedades ópticas de THz más altas en los vidrios de telurito, seguidos de los vidrios de calcogenuro y luego de los vidrios de borosilicato.

El producto del índice de refracción THz y el coeficiente de absorción. Las oscilaciones se deben al efecto etalon como se analizó anteriormente.

La Figura 6 muestra los parámetros (a) K y (b) β para todos los vidrios estudiados en función de un índice de refracción de 0,5 THz. Como se ve con los índices de refracción y los coeficientes de absorción de THz, se observan tendencias distintas para ambos parámetros de ley de potencia. El parámetro K es mayor para los vidrios con mayor polarizabilidad y componentes polarizables, siendo los vidrios de telurito los que poseen los valores más altos, seguidos de los vidrios de borosilicato y calcogenuro que comparten valores similares. Los vidrios de borosilicato de parámetros β son ~2 de acuerdo con Naftaly et al.14,15,16. En el caso de los vidrios de calcogenuro se observan claras desviaciones; sin embargo, nuestras composiciones son muy diferentes a las reportadas en la literatura y cubren un espacio compositivo amplio, no reportado anteriormente. El As40S60 y el As40Se60 tienen los dos parámetros β más altos dentro de la familia de los calcogenuros con 1,87 y 1,77, respectivamente, lo que es comparable a ~2 según lo informado por Storm et al.19,20. Los vidrios de calcogenuro restantes registran parámetros β más bajos, tan bajos como 0,48 para el selenio vítreo (Se). Hasta donde sabemos, los parámetros β para vidrios de telurito no se han informado antes. Los vidrios de telurito tienen parámetros β entre 1,61 y 1,95.

Relación entre (a) K y (b) β y el índice de refracción de 0,5 THz.

Nuestros vidrios de calcogenuro cubren vastos espacios de composición dentro de sistemas unarios, binarios y ternarios no reportados previamente en la literatura con mayor variación en los parámetros β. Sin embargo, en el caso de los sistemas de vidrio de borosilicato y telurito, las variaciones químicas y de composición dan como resultado parámetros β más consistentes, comparables a los encontrados en la literatura.

Las familias de vidrio de borosilicato, telurito y calcogenuro se examinaron mediante THz-TDS determinando las propiedades ópticas de THz, es decir, índices de refracción y coeficientes de absorción, en todo el ancho de banda medido. Nuestros datos revelan la capacidad de seleccionar la familia y composición de vidrio apropiadas para lograr las propiedades de THz deseadas para aplicaciones de THz. Nuestros parámetros de ajuste de K y β son comparables a los valores informados en algunos casos, particularmente para vidrios de borosilicato y calcogenuros seleccionados. Nuestros resultados sugieren que el parámetro β puede variar en un amplio rango de ~ 0,5 a 2, dependiendo de la química del vidrio y la naturaleza del enlace, por ejemplo, vidrios de calcogenuro predominantemente unidos de forma covalente.

Los datos subyacentes a los resultados presentados en este artículo no están disponibles públicamente en este momento, pero pueden obtenerse de los autores previa solicitud razonable.

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Nicholas Tostanoski agradece el apoyo del asistente docente de la Escuela de Ingeniería de Inamori. SK Sundaram agradece el apoyo de Kyocera Corporation en forma de Cátedra Inamori.

Esta investigación no recibió ninguna subvención específica de agencias de financiación del sector público, comercial o sin fines de lucro.

Laboratorio de Ciencia y Tecnología de Ondas de Terahercios (T-Lab), Escuela de Ingeniería Inamori, Facultad de Cerámica del Estado de Nueva York, Universidad Alfred, Alfred, NY, 14802, EE. UU.

Nicholas J. Tostanoski y SK Sundaram

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Todos los autores contribuyeron a la concepción y diseño del trabajo. La preparación del material, la recopilación de datos y el análisis fueron realizados por NJT. El primer borrador del manuscrito fue escrito por NJT y todos los autores comentaron las versiones anteriores del manuscrito. Todos los autores leyeron y aprobaron el manuscrito final.

Correspondencia a Nicholas J. Tostanoski.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Tostanoski, Nueva Jersey, Sundaram, SK Ley de potencia universal de las propiedades ópticas de terahercios de las familias de vidrio de borosilicato, telurito y calcogenuro. Informe científico 13, 2260 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-29345-x

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Recibido: 28 de diciembre de 2022

Aceptado: 02 de febrero de 2023

Publicado: 08 de febrero de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-29345-x

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